1912年1月，写散文《大川之水》（1914年4月发表于《心之花》）。
1913年7月，以第二名的成绩毕业于一高。9月，入东京帝国大学英文专业。
1914年2月，同丰岛与志雄、久米正雄、菊池宽、山本有三等第三次复刊《新思潮》，日后芥川等人，遂被称为“新思潮派”作家。5月，于《新思潮》上发表处女作《老年》。9月，于《新思潮》发表剧本《青年与死》；《新思潮》当月停刊。这一年夏天，同吉田弥生交往，系芥川的初恋，由于养父家反对，翌年1月分手。
1915年，先后于《帝国文学》发表《假面丑八怪》（4月）、《罗生门》（11月），但并未引起文坛重视。12月，经同学林原耕三介绍，出席夏目漱石的“木曜会”，由此师事之。
1916年2月，同久米正雄、菊池宽等第四次出版《新思潮》。同年3月，在创刊号上发表《鼻子》，极得夏目漱石赞赏。经夏目门生铃木三重吉推荐，开始为《新小说》写稿，刊载《山药粥》，随后于《中央公论》发表《手绢》，均受好评，从而奠定新进作家的地位。7月，以第二名成绩，由东大英文专业毕业，论文题目为《威廉·莫里斯研究》。12月1日，就职于横须贺海军机关学校，任嘱托教官，教授英语。